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激光晶體材料是激光技術發展的核心和基礎之一，其光譜性能由激活離子及基質晶體格位結構決定。長期以來，激光晶體材料的創制遵循激活離子與基質晶體“交叉組合”的發展模式，并由此產生了數百種激光晶體。然而，依靠這種模式所能獲得的晶體總量有限，無法滿足前沿激光技術發展對激光晶體不斷提出的新需求。因此，激光晶體材料迫切需要開拓新的發展模式，為激光技術的創新發展提供基礎和動力。

中國科學院上海硅酸鹽研究所蘇良碧團隊提出并發展了“激活離子局域結構重構”策略，在稀土摻雜堿土氟化物激光晶體中實現稀土離子格位結構多尺度、多維度操控，構建“長程有序、短程無序”晶格新序態，研制出系列性能超越傳統激光材料的新型激光晶體，推動超強超快激光、中紅外激光等技術領域取得一系列新突破。相關成果在國際著名學術期刊Materials Science and Engineering:R: Reports上發表了題為“Laser crystals from combination paradigm to local structure design: A review on rational design principles,spectroscopic properties and laser applications”的綜述論文（DOI: 10.1016/j.mser.2024.100869）。

堿土氟化物晶體屬于開放型立方結構，晶格中F離子形成的八面體空隙格位一半處于空置狀態，導致該類晶體具有缺陷類型多、缺陷密度容忍度高的特征。這種獨特的結構可為激活離子提供異常豐富的格位，是開展激活離子局域結構基礎與應用研究的理想平臺。研究團隊提出以稀土（Nd、Yb、Tm、Er等）摻雜堿土氟化物晶體作為激活離子局域結構重構的研究平臺，從改變激活離子濃度（0.01%~10%）、共摻結構調劑離子R³⁺（R：La、Gd、Y、Lu等）、設計基質組成（Ca_1-xSr_xF₂、Sr_1-xBa_xF₂）三個層面出發，構建不同維度、不同尺度的離子團簇結構。研究發現，稀土離子團簇結構可以實現尺度從單體到六聚體、局域對稱性從高對稱性（O_h、C_4h）到低對稱性（C_s、C₁）、團簇構型從立方亞晶格到四角反棱柱的連續調控。由此，形成團簇區域局域結構高度無序、而團簇外晶格高度有序（即“長程有序-短程無序”）的結構新序態，打破了傳統激光晶體與玻璃之間的結構界限。

這種“有序-無序耦合”的新序態結構兼具晶態與非晶態特征，賦予晶體光譜性能參數連續調控的新特性，在光譜帶寬、能級壽命、量子效率等方面打破了已有激光材料的性能邊界。在此基礎上，研究團隊成功研制出一系列激光性能優異的新材料，突破傳統激光晶體“交叉組合”范式的局限，解決了激光晶體格位結構單一、光譜參數不可調控的科學問題，形成了激光晶體學科發展新方向。

團隊研制的新序態激光晶體材料在超強超快激光、中紅外激光等領域取得一系列新突破：NYCF（Nd,Y:CaF₂）晶體率先實現1 μm波段103 fs的超快激光輸出，國際上首次將摻Nd晶體超快激光脈沖寬度由皮秒推進至百飛秒；TmSF（Tm:SrF₂）晶體實現斜效率達81.8%的2 μm波段激光輸出，刷新了Tm激光效率世界記錄；ErCF（Er:CaF₂）晶體打破3 μm波段激光材料克服下能級粒子阻塞依賴高濃度摻雜的局限，在極低摻雜濃度（0.3 at%）下實現連續中紅外激光輸出，較Er:YAG等傳統晶體降低兩個數量級，并在3.0 at%濃度下實現了最大功率15 W的連續激光輸出，是目前Er晶體報道的最高激光功率。

論文第一作者為上海硅酸鹽所張振副研究員和暨南大學馬鳳凱副教授，通訊作者為上海硅酸鹽所蘇良碧研究員，該工作得到國家杰出青年科學基金、國家重點研發計劃和中國科學院青年創新團隊項目的資助。

文章鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0927796X24000998?via%3Dihub

圖1 激光技術與激光晶體的發展歷程：（a）激光晶體的創制持續推動前沿激光技術發展；（b）激光技術發展的四大方向：超短脈沖、新波段、大能量和高功率；（c）傳統激活離子與基質晶體“交叉組合”的發展范式；（d）基于“交叉組合”范式創制激光晶體的總量有限，新晶體創制進入瓶頸期。

圖2稀土離子局域結構重構策略實現激光晶體光譜性能大范圍調控：（a）在堿土氟化物晶體中構建不同維度、不同尺度的離子團簇結構；（b）開放型立方結構晶體作為結構研究平臺可實現稀土離子局域格位結構的靈活操控；（c）共摻結構調劑離子實現晶體光譜參數大范圍調控；（d）“有序-無序耦合”結構賦予摻Nd晶體超越傳統激光材料性能邊界的光譜性能。

圖3研制的新序態激光晶體在超強超快激光、中紅外激光等領域取得一系列新突破：（a）NYCF晶體國際上率先將摻Nd晶體超快激光脈沖寬度推進至百飛秒；（b）TmSF晶體81.8%斜效率刷新了Tm激光效率世界記錄；（c）ErCF晶體實現了最大功率15 W的3μm波段連續激光輸出。