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共價有機框架是一類由有機單元通過共價鍵連接形成的晶態多孔材料，因其高度可設計的有序結構、大比表面積和可調的物理化學性質，在能源催化領域展現出巨大的應用潛力。該類催化新材料的結構和電子特性主要由連接鍵化學（Linkage Chemistry）決定，進而影響比表面積、結晶度、親疏水性、化學穩定性以及光電行為等關鍵屬性和其在能源轉換系統中的催化性能。對連接鍵化學進行系統探索，可為催化新材料的設計與應用提供理論指導，從而推動能源與環境保護技術的發展。

中國科學院上海高等研究院納孔構型分離與能源轉化科研團隊近年聚焦框架材料的鍵合與構效關系研究，深入探索了硼酯鍵（Angew. Chem. Int. Ed. 2024,63,e202317785）、二硫胺鍵（ACS Mater. Lett. 2023,5,1611）、鍵合極性（Angew. Chem. Int. Ed.,2023,62,e202304356）、乙烯鍵（ACS Catal. 2024,14,7,4728）、路易斯堿性吡嗪鍵（Small 2024,20,2404192）等對光電催化性能的影響。基于這些進展，近期應邀以“Linkages Chemistry of Covalent Organic Frameworks in Photocatalysis and Electrocatalysis”為題在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed. 2025,e202504355）發表短篇綜述。

作者系統性梳理和闡述了連接鍵化學的核心作用及其在光/電催化應用中的最新研究進展，特別強調了連接鍵類型對關鍵性能（如結晶度、穩定性、導電性、能帶結構、光生載流子分離效率及還原活性）的調控機制。論文詳細回顧了二十年來近50種連接鍵（如硼酸酯、亞胺、腙、酮烯胺、三嗪、惡唑、二氧六環、咪唑、喹啉、硫代嗎啉等）的發展歷程。重點總結了連接鍵化學在電催化（如氧還原反應、二氧化碳還原反應、過氧化氫電合成）和光催化（如光解水制氫、光催化合成H₂O₂、光催化CO2RR）中的關鍵作用。綜述也客觀指出了當前連接鍵化學研究面臨的挑戰：如單晶獲取困難限制了精確結構解析；新型動態共價鍵反應開發不足限制了結構多樣性；反應過程中動態結構變化和中間體行為的原位表征難度大等。展望了機器學習結合自動化實驗平臺、多尺度模擬和原位先進表征技術在未來加速新型連接鍵結構開發和應用中的巨大潛力。

論文第一作者為上海高研院博士畢業生楊修貝，通訊作者為徐慶副研究員、魏偉研究員和曾高峰研究員。研究工作得到了科技部重點研發計劃、國家自然科學基金、上海市科技創新行動計劃、中國科學院青年創新促進會等項目支持。（圖/文：楊修貝）

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圖 連接鍵化學的發展簡圖

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202504355